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科学岛团队提出基于近邻电子轨道耦合效应的电磁场增强机制

合肥物质科学研究院 翁士瑞 2023-09-28
近日,中国科学院合肥物质院健康所杨良保研究员课题组创新地提出了基于近邻电子轨道耦合效应的电磁场增强机制(如图下),解释了二维(2D)层状材料Au-2H-TaS2用于表面增强拉曼散射(SERS)增强的机理。相关成果表在Nature index期刊之一的国际期刊The Journal of Physical Chemistry Letters上。
 
  2D材料由于具有出色的荧光猝灭能力、优异的生物分子相容性、可调的费米能级以及潜在的低成本材料制备等优点,被认为是理想的无金属SERS材料。然而,与贵金属相比,2D材料的拉曼信号增强机制是以化学增强为主,且其增强因子比较低(通常低于103)。为了实现高SERS性能的目标,还需对混合金属纳米颗粒-2D材料或化学掺杂2D材料体系及其SERS增强机制进行深入研究。
 
  鉴于此,杨良保研究员课题组利用单原子Au簇插层2H-TaS2,实现了相对于母体2H-TaS2有2个数量级的SERS增强效果。为了准确地阐明Au-2H-TaS2的SERS增强机理,研究人员建立了单原子层Au簇插层双层2H-TaS2的模型(如图上),并创新地提出了基于近邻电子轨道耦合效应的电磁场增强机制。通过实验分析和理论计算表明,Au表面的d轨道电子与邻近的2H-TaS2存在耦合,增加了局域电子密度(如图下),从而产生强的局域电磁场。该工作为非贵金属化合物的SERS增强提供了新的见解,并指导了新的SERS底物的开发。
 
  该工作的第一作者为健康所博士后翁士瑞,通讯作者为杨良保研究员。该项研究受到国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、安徽省博士后基金、合肥物质科学研究院院长基金等资助。
 
图:基于近邻电子轨道耦合效应揭示Au-2H-TaS2的SERS增强原理
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