近日，东北大学冶金学院李犁教授团队在退役锂离子电池正极材料直接再生领域取得重要进展。相关成果以“Direct regeneration of degraded LiCoO2 cathodes with an O−-assisted structural repairing strategy”为题发表于材料与冶金顶刊Acta Materialia。东北大学为第一完成单位，博士研究生高广营为第一作者。
该团队提出了一种基于氧自由基(O⁻)辅助的结构修复策略以实现失效钴酸锂(LiCoO2)正极的高性能直接再生。通过在传统水热过程中引入H2O2并在后续退火中进行Ti4+掺杂，成功清除了电极表面的有害杂质与尖晶石相Co3O4。由O−诱导产生的表面氧空位促进了Li+的补充与后续Ti4+的均匀掺杂，Ti4+作为结构支柱，提高了电化学过程中的结构稳定能力，实现了正极材料层状结构的完整修复与电化学性能的高效再生。团队通过选用绿色试剂H2O2，使用简单的水热退火工艺，同步实现了尖晶石相的高效转化、表面杂质的清除和裂纹的修复，同时促进表面氧空位的形成，为后续Ti4+掺杂降低了扩散能垒。而Ti4+的均匀掺杂则提高了再生材料的结构稳定性，有效抑制了充放电过程中的结构退化与有害相变。再生后的LiCoO2正极材料在1.0 C倍率下展现出141.1 mAh g−1的高可逆容量，300次循环后容量保持率高达92.9%，性能优于原始商业材料。该策略为退役电池正极材料的高值化回收与再利用提供了一条简便、经济且无污染的新方案。东北大学分析测试中心为数据采集和表征工作提供了重要支撑。
图1 O⁻辅助结构修复策略设计理念及电化学性能
