近日，中国科学院大连化学物理研究所能源催化转化全国重点实验室纳米与界面催化研究中心(502组群)包信和院士、傅强研究员团队在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新进展，发现铬酸锌(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的单分散氧化锌(ZnOX)物种是催化合成气转化制低碳烯烃的关键活性位点。
氧化物-分子筛(OXZEO)双功能催化剂可将合成气直接转化为低碳烯烃等高值化学品，并突破了费托合成的产物分布限制。尽管ZnCrOx被认为是该过程的最佳氧化物催化剂，但由于这类复合氧化物所具有的复杂表面和界面结构，对于氧化物催化活性位点的微观理解和定向构建仍面临挑战。精准构建氧化物表界面结构、探究结构与催化性能之间关系、揭示其催化作用机制等具有重要意义。
包信和、傅强团队长期致力于氧化物催化体系中界面限域效应的研究，发现在氧化物/金属界面体系(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；ACS Nano，2017；PNAS, 2022；JACS，2022)和氧化物/氧化物界面体系(JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025)中，界面限域效应可以形成和稳定单分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构。
本工作中，团队利用合成气处理ZnO颗粒与ZnCr2O4尖晶石颗粒混合物，通过还原-蒸发-锚定机制，将ZnO物种有效分散在ZnCr2O4尖晶石表面，形成单分散ZnOx物种(ZnCr2O4@ZnOx)。原位表征和催化反应结果表明，一氧化碳(CO)转化率和表面单分散ZnOx负载量呈良好的线性关联，证实了ZnCr2O4表面ZnOx盖层是高效活化氢气(H2)和CO的活性结构。此外，ZnOx盖层被有效限域在ZnCr2O4尖晶石表面，不仅抑制了反应过程中活性Zn的迁移流失，还在100小时的测试中表现出较高的稳定性，证实了尖晶石载体与ZnOx盖层之间的界面限域效应。
相关研究成果以“ZnOx Overlayer Confined on ZnCr2O4 Spinel for Direct Syngas Conversion to Light Olefins”为题，于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该成果的第一作者是我所与中国科学技术大学联合培养博士研究生冯小辉。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。
